AI自动化系统可以快速找到新的电池化学成分，比人工测试要快得多

编辑 | 萝卜皮

开发高能高效电池技术是推进交通和航空电气化的关键方面。然而，电池创新可能需要数年时间才能实现。在非水电池电解质溶液的情况下，选择多种溶剂、盐及其相对比例的许多设计变量使得电解质优化既费时又费力。

为了克服这些问题，卡内基梅隆大学（Carnegie Mellon University）的研究团队提出了一种实验设计，将机器人技术（一个名为「Clio」的定制自动化实验）与机器学习（一个名为「Dragonfly」的基于贝叶斯优化的实验计划器）结合起来。在单盐和三元溶剂设计空间内对电解质电导率进行自主优化，在两个工作日和 42 次实验中确定了六种快速充电的非水电解质溶液。与由同一自动化实验执行的随机搜索相比，该结果代表了 6 倍的时间加速。

为了验证这些电解质的实际用途，研究人员在 220 mAh 石墨∣∣LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2 软包电池配置中对其进行了测试。与使用从设计空间中预先选择的非水电解质溶液的基线实验相比，所有包含机器人开发的电解质的软包电池都显示出改进的快速充电能力。

该研究以「Autonomous optimization of non-aqueous Li-ion battery electrolytes via robotic experimentation and machine learning coupling」为题，于 2022 年 9 月 27 日发布在《Nature Communications》。

高性能电池对于运输和航空电气化至关重要。然而，新的电池设计可能需要大量手动测试来优化材料，这可能需要数年时间。设计材料从根本上说是一个复杂的功能，它以材料配方作为输入和输出性能。通过机器学习有效优化这种黑盒功能已在许多工程领域得到成功证明，包括催化材料、光伏、固态材料和电池充电协议。最近有大量关于将自动化实验与这些机器学习方法相结合的研究。

希望与通过人工操作实验的材料标准设计相比，「闭环」方法（即，直接与实验计划者耦合的实验的自动执行，协同工作以实现目标，而无需人工操作员的影响）显示出以下特征：（1）闭环实验能够在给定的设计空间内发现最优的材料设计；（2）闭环实验发现最优值更快，实验更少；（3）闭环实验为实验设计（DOE）提供了原则基础，平衡了利用可能具有最佳性能的设计区域和探索性能未知的区域。这些特性已在相关领域得到证实，但尚未在水性电解质之外的电池材料设计中得到证实。

在电池中存在的材料中，液体电解质是一个特别需要优化的挑战。溶剂或盐有多种选择，每一种都可能产生截然不同的性能；优化的电解质溶液通常包含超过三种或四种成分。物质选择和物质的相对比例都很重要，创造了一个跨越高效与低效电池性能的高维设计空间。电池电解质可以针对不同的应用进行优化。电解质设计通常必须在每个应用中实现多个相互竞争的目标，因此倍率能力的最佳设计可能与循环寿命的最佳设计不同。

与这项工作相关的是，快速充电电池电解质必须能够以高电流速率（5–10 mA/cm^2）将锂离子传输到负极活性材料中，这与体积传输特性（离子电导率、粘度、扩散率、阳离子迁移数）和电极界面动力学密切相关（电荷转移阻抗，去溶剂化动力学）。

卡内基梅隆大学的研究人员开发了一个名为「Clio」的机器人平台，能够对非水锂离子电解质溶液进行闭环优化。Clio 能够进行高通量实验，以表征一系列溶剂和盐的传输特性。当连接到实验规划器时，Clio 可以在给定的设计空间内高效、自主地探索和优化目标。

图示：自动化电解质实验示意图——「Clio」。（来源：论文）

他们考虑快速充电的优化，最初专注于大批量离子电导率的单一目标优化，作为提高电池倍率性能的目标。虽然这方面是一个初步的目标函数，但该研究介绍的工作流程也可以在未来的研究中实现有效的电解质多目标优化。

Clio 在设计空间中自主优化了溶剂质量分数和盐摩尔浓度的电导率：碳酸亚乙酯（EC）、碳酸乙基甲酯（EMC）和碳酸二甲酯（DMC）作为三元溶剂组合；和六氟磷酸锂（LiPF6）作为单盐体系。最佳电解质通过在石墨∣∣LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2 软包电池中进行的一系列快速充电电化学测试。这些结果是针对从设计空间中先验选择的基线电解质报告的。

图示：各种电解质溶液的锂离子电池性能。（来源：论文）

「你可能在特斯拉电动汽车中发现的那种锂离子电池可能含有一种原盐——通常是六氟磷酸锂——以及两种或三种溶解盐的液体溶剂和一种或两种秘密添加剂。」卡内基梅隆大学的能源技术专家 Jay Whitacre 说，「所有这些成分有许多引人注目的潜在组合，可能与多种盐、五种或六种或更多溶剂、多种添加剂一起使用，这些组合可能非常复杂。」

「这就像把花生酱和巧克力放在一起。」Whitacre 说，「我是一名实验者，一直想找到一种方法，以自动化的方式为电池混合化学物质。」而该研究的另一位负责人 Venkat Viswanathan 「是计算机建模机器学习的人，他想把人们带出循环。」

研究人员指出，他们的系统每天可能比普通人类操作员执行更多的实验测量，并且使用的实验室材料数量约为 30%。在未来，他们建议他们的系统可能会被证明是从事这项工作的人的 20 到 1,000 倍。

这些实验的唯一目标是更快充电的电池。然而，科学家们指出，这个系统也可以同时追求多个目标。

「随着我们越来越多地投入到这个项目中，我们的目标是真正的探索和发现，将更复杂的可能的电解质组合放入许多测试电池中，看看什么有效，什么无效。」Whitacre 说。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-32938-1

相关报道：https://spectrum.ieee.org/lithium-ion-battery